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乏氧是實(shí)體腫瘤的共同特征，會(huì)影響很多診療過(guò)程的結(jié)果，這其中光動(dòng)力療法(PDT)的效果也受到乏氧環(huán)境的制約，開(kāi)發(fā)對(duì)氧氣依賴較少的I型PDT光敏劑為解決這一問(wèn)題提供了最直接的途徑。到目前為止大多數(shù)能夠進(jìn)行I型PDT的光敏劑為無(wú)機(jī)半導(dǎo)體材料，其臨床應(yīng)用受到了較短的激發(fā)波長(zhǎng)和有限的組織穿透深度的限制。南方科技大學(xué)材料科學(xué)與工程系副教授田雷蕾課題組報(bào)道了一種具有高的NIR-II發(fā)光效率且耐腫瘤乏氧的高效光診療試劑（COi6-4Cl）。研究表明，COi6-4Cl NPs在880 nm激光照射下，表現(xiàn)出耐腫瘤乏氧的Type-I型和Type-II型二者兼具的PDT過(guò)程。在乏氧時(shí)納米材料仍能表現(xiàn)出良好的抗腫瘤效果。COi6-4Cl NPs的NIR II熒光量子產(chǎn)率高達(dá)~5%，且納米粒子的熒光量子產(chǎn)率不受染料的包載量的影響。

圖1. NIR II發(fā)射的光敏劑應(yīng)用于耐腫瘤乏氧的光動(dòng)力診療示意圖。

這種具有acceptor-donor-acceptor (A-D-A) 結(jié)構(gòu)的π-共軛小分子具有高的吸光能力，在非富勒烯有機(jī)太陽(yáng)能電池方面應(yīng)用廣泛。在COi6-4Cl分子結(jié)構(gòu)中，推電子的氧橋結(jié)構(gòu)顯著提高了供體單元的推電子能力，與具有強(qiáng)吸電子能力的氯取代的二氰喹啉結(jié)合，形成高效的分子內(nèi)電荷轉(zhuǎn)移，分子帶隙降低到1.27 eV。在880 nm激光照射下，COi6-4Cl表現(xiàn)出優(yōu)異的光敏化特性，能夠通過(guò)Type-I型和Type-II型PDT分別產(chǎn)生?OH和1O2。這類深紅外吸收的Type-I型極為罕見(jiàn)，在PDT治療過(guò)程中對(duì)氧氣的依賴性小，使治療更加有效。構(gòu)建一個(gè)強(qiáng)大的D-A結(jié)構(gòu)是開(kāi)發(fā)高效激活型光敏劑最為廣泛接受的策略。COi6-4Cl有效的分子內(nèi)電荷轉(zhuǎn)移使單線態(tài)和三態(tài)激發(fā)態(tài)之間的能量間隙縮小為0.27 eV，促進(jìn)了系間穿越過(guò)程(kISC)和PDT效率。

COi6-4Cl在溶液和固體中均具有較強(qiáng)的NIR-II熒光，單分子態(tài)下，COi6-4Cl的橋連剛性結(jié)構(gòu)有效抑制了分子振動(dòng)，降低了非輻射躍遷損耗，其熒光量子產(chǎn)量高達(dá)33.4%。另外，分子兩側(cè)的大位阻雙苯環(huán)結(jié)構(gòu)以及長(zhǎng)側(cè)鏈有效阻礙了聚集態(tài)下分子間的面對(duì)面聚集，使NIR-II發(fā)射在聚集態(tài)中得以保持。通過(guò)兩親性嵌段共聚物包載制備的COi6-4Cl納米粒子，在1035 nm處顯示出強(qiáng)熒光發(fā)射。雖然COi6-4Cl吸收的部分光能用于進(jìn)行PDT反應(yīng)，但COi6-4Cl 納米粒子在現(xiàn)有的NIR-II有機(jī)納米顆粒中仍表現(xiàn)出領(lǐng)先的NIR-II熒光量子產(chǎn)率(~5%)，這有利于熒光引導(dǎo)的體內(nèi)PDT治療。值得注意的是，由于特殊的聚集狀態(tài)，當(dāng)染料負(fù)載量從20 ~ 60 wt. %不等時(shí)，COi6-4Cl 納米粒子表現(xiàn)出了不依賴聚集的高熒光量子產(chǎn)率和PDT效率(比ICG在808 nm照射下高13倍)。因此，獨(dú)特的NIR-II熒光性質(zhì)和耐乏氧PDT效率的結(jié)合使COi6-4Cl 納米粒子在NIR-II熒光引導(dǎo)的PDT治療方面顯示出了廣闊的應(yīng)用前景。

圖2. COi6-4Cl納米粒子兼具NIR-II熒光活體成像功能。

基于該研究的相關(guān)成果以“An NIR-II-Emissive Photosensitizer for Hypoxia-Tolerant Photodynamic Theranostics”為題在線發(fā)表于Advanced Materials (DOI: 10.1002/adma.202003471)。研究工作得到了國(guó)自然基金、深圳市基礎(chǔ)研究計(jì)劃、深圳市孔雀團(tuán)隊(duì)項(xiàng)目、廣東省創(chuàng)新創(chuàng)業(yè)團(tuán)隊(duì)項(xiàng)目的支持。